实现低浓度CO₂高效电催化转化为甲烷,是兼顾温室气体治理与碳资源循环利用的前沿研究方向。然而,工业废气源低浓度CO₂存在传质阻力大、*CO中间体加氢选择性难以控制等问题,导致电催化制甲烷活性与选择性双低,成为该技术实用化的主要瓶颈。

针对上述难题,我校材料与包装工程学院马颖菲副教授、孙国栋副教授构建了超声耦合单原子铜电催化体系。研究选用具备Cu-N4原子分散结构的铜基单原子催化剂,通过优化超声频率发现,50kHz超声可诱导水分子裂解产生氢自由基(·H)。机理研究表明,区别于传统氢离子优先结合CO中氧原子的反应模式,氢自由基会选择性结合CO的碳原子,构建起全新的加氢反应路径,显著提升甲烷生成的选择性。
实验表明,在最优工况下,该体系甲烷法拉第效率提升至83%,较无超声体系提升十余倍,甲烷产率创同期最优水平,且催化剂可稳定运行12小时以上,综合催化性能突出。该工作明确了氢自由基在声电协同催化体系中的作用,完善了超声辅助CO₂电催化的反应机理,为低浓度碳资源高效转化提供了新思路。

相关成果以“Role of Hydrogen Radical in Ultrasound-Assisted Electroreduction of Low-Concentration CO2 to CH₄ Over Single-Atom Cu Catalyst”为题,发表于功能材料领域顶刊Advanced Functional Materials(中科院一区TOP,影响因子约19.0),我校为论文第一完成单位,马颖菲副教授为第一作者,孙国栋副教授为通讯作者。
论文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.76386